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中科院金屬研究所沈陽材料科學國家實驗室的任文才課題組--通過水電解氧化玻碳可控合成納米氧化石墨烯用于無金屬催化

強的量子限制效應，豐富的邊緣位點和含氧官能團使得納米氧化石墨烯（NGO）在多個領域都存在應用前景，比如催化，生物成像，藥物輸運和光伏器件等。然而，NGO的發展遭受批量化可控合成的限制。這里，通過水電解氧化玻碳（GC）有效合成NGO，其產率高達約40 wt%。所制得的NGO顯示出較高的氧化程度（C/O原子比例約為1.4），和優異的分散穩定性。此外，其尺寸可以通過GC的石墨化程度來進行調節，因此可控合成不同平均尺寸（分別為4,8,13 nm）和不同含氧官能團的NGO。經研究證明，作為一種無金屬催化劑，13 nm的NGO有利于苯甲胺的氧化偶聯反應，而4 nm的NGO的苯氧化性質遠遠高于13 nm的NGO（88倍之多）。石墨材料的水電解氧化機制也被系統研究，發現硫酸對石墨電極有保護作用，50 wt%硫酸溶液在氧化過程和保護作用兩者之間取得了很好的平衡，導致最高的氧化效率和產率。

Figure 1. 通過GC的EC氧化合成ENGO。（a）GC的HRTEM圖，（b）GC在EC反應前后的XRD圖，（c）EC氧化和GC剝離示意圖，（d）GC電極在50 wt%硫酸中反應不同時間的EC氧化產物照片。

Figure 2.ENGO的表征。（a）ENGO粉末的照片，（b）ENGO經不同攪拌時間的分散液，（c）AFM圖，（d）高度分布，（e）基于AFM測量的統計高度直方圖，（f）TEM圖，（g）Raman譜，（h）高分辨率XPS譜，（i）FTIR圖。

Figure 3. 硫酸濃度對合成ENGO的影響。（a）對合成速率和（b）C/O原子比例的影響，（c）在不同濃度的硫酸溶液中反應2小時后的產物照片。

Figure 4.GC的水電解氧化機制。

Figure 5.不同石墨化程度的GC合成ENGO及其表征。（a-c）不同溫度下制備GC，其合成ENGO的TEM圖，（d-f）相應的尺寸分布，（g，h）XPS譜，（i）不同樣品中的含氧官能團峰面積比值。

Figure 6. 不同尺寸的ENGO的催化性能表征。ENGO作為催化劑時，（a，b）苯甲胺氧化偶聯反應示意圖及其轉換效率，（c，d）苯氧化反應的示意圖及其轉換效率。
該研究工作由中科院金屬研究所沈陽材料科學國家實驗室的任文才課題組于2019年發表在ACS Nano期刊上。原文：High Yield Controlled Synthesis of Nano- Graphene Oxide by Water Electrolytic Oxidation of Glassy Carbon for Metal-Free Catalysis（DOI: 10.1021/acsnano.9b04447）?



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