在下一代鋰離子電池中，鋁被認(rèn)為是有前途的石墨陽極替代品，但其應(yīng)用受到同時(shí)存在的氧化鋁和巨大體積變化的阻礙。在此，證明了氫化誘導(dǎo)的高純度穩(wěn)健Al納米晶體的自組裝，并均勻地錨定在石墨烯上。Al和石墨烯之間強(qiáng)的分子相互作用不僅可以在熱力學(xué)上促進(jìn)Al在石墨烯上的均勻分布，而且可以有效地減輕體積變化并保持電極的結(jié)構(gòu)完整性。更重要的是，密度泛函理論計(jì)算表明，沒有氧化可以降低Al基體內(nèi)Li擴(kuò)散的能壘，使其低于僅有一個(gè)單層氧氣覆蓋Al基質(zhì)的1/6。這些獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特征使鋁/石墨烯納米片（Al@GNs）電極能夠?qū)崿F(xiàn)1219 mAh/g的高可逆容量和出色的循環(huán)穩(wěn)定性（在3 A/g下，1000次循環(huán)后，容量為766 mAh/g）。此外，包含Al@GNs陽極和LiFePO
4陰極的全電池在0.5 A/g速率下100次循環(huán)后表現(xiàn)出優(yōu)異的的容量保持率（96.4％）。
Figure 1. 示意圖：（a）Al@GNs的合成和（b）在高壓氫氣下不存在石墨烯的Al納米纖維（NFs）的合成；（C）TEAL和（d）Al在石墨烯上的弛豫原子構(gòu)型和電荷-密度-差異等值面。
Figure 2. 所制備的Al@GNs的（a）SEM、（b）TEM（插圖：HRTEM圖像）和（c）STEM圖像；（d）Al@GNs的掃描TEM圖像和相應(yīng)碳（C）和鋁（Al）的元素映射圖像；（e）在氬氣下合成的Al@GNs的代表性TEM圖像和f）在與Al@GNs相同的條件下合成但不存在石墨烯的鋁納米纖維（插圖：?jiǎn)我患{米纖維的放大圖像）。
Figure 3. LIBs中Al@GNs電極的電化學(xué)性能。（a）Al@GNs電極最初十個(gè)循環(huán)的循環(huán)伏安圖，掃描速率為0.1 mV/s；（b）0.5 A/g下，所選循環(huán)的恒電流放電-充電曲線；（c）在0.5 A/g下，Al@GNs電極上的循環(huán)性能，包括Al@GNs-Ar、Al納米纖維、Al NPs和Al/GNs用于比較；d）Al@GNs電極的倍率性能，其電位曲線如（e）所示；（f）Al@GNs電極在1.5和3 A/g下的循環(huán)性能。
Figure 5. （a）沒有和（b）有石墨烯支撐下，Al上的鋰吸附能量；（c）與Al（111）表面相比，在干凈的Al（111）表面中鋰原子的擴(kuò)散分別具有1/2單層（ML）和1 ML的氧氣覆蓋率。
Figure 6. Al@GNs@LFP全電池的儲(chǔ)能性能：（a）商業(yè)LFP和Al@GNs半電池的恒電流放電-充電圖；全電池（b）在100和500 mA/g時(shí)的恒電流放電-充電曲線；（c）倍率性能（插圖：庫侖效率）和（d）在500 mA/g下的循環(huán)性能（插圖：由完整電池供電的藍(lán)色LED燈）。
相關(guān)研究成果于2019年由復(fù)旦大學(xué)余學(xué)斌課題組，發(fā)表在Adv. Mater（DOI: 10.1002/adma.201901372）上。原文：Unlocking the Lithium Storage Capacity of Aluminum by Molecular Immobilization and Purification。
