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我們開(kāi)發(fā)出一種適合固定human亞硫酸鹽氧化酶（hSO）的三維電極，這種酶通過(guò)直接電子傳遞催化亞硫酸鹽的電化學(xué)氧化。電極通過(guò)在預(yù)先修飾了氧化石墨烯的碳紙上滴涂石墨烯-聚乙烯亞胺（G-P）復(fù)合物修飾而成。帶負(fù)電荷的hSO可以以一種適合直接電子傳遞的方位，靜電吸附在涂有氧化石墨烯的碳紙電極（CPG）的帶正電荷的復(fù)合物上（G-P）。需要注意的是，對(duì)CPG電極上的G-P進(jìn)行進(jìn)一步的電化學(xué)氧化，可以導(dǎo)致電流密度增長(zhǎng)9倍，達(dá)到24.4±0.3 μA cm⁻²，是已報(bào)道的基于直接電子傳遞的hSO電極的最高值。電子傳遞速率提升在直接酶電流的提高中起主要作用，因?yàn)樘嵘?/span>hSO酶和電極之間的電接觸。優(yōu)化過(guò)后的hSO生物電極相比于已報(bào)道的hSO生物電極有明顯的催化速率(k_cat: 25.6±0.3 s⁻¹)和效率(k_cat/K_m: 0.231 ± 0.003 s⁻¹ μM⁻¹ )。hSO生物陽(yáng)極和商用的鉑生物陰極用于構(gòu)建使用流動(dòng)燃料的亞硫酸鹽/ O₂酶生物燃料電池(EBFC)。優(yōu)化的EBFC在30℃時(shí)開(kāi)路電壓0.64±0.01 V，最大功率密度61±6 μWcm⁻² (122±12 mWm⁻³)，超過(guò)目前報(bào)道的值6倍多。

Scheme 1. 三步在CPG電極上準(zhǔn)備G-P/R/hSO的示意圖

 Figure 1. 掃面電鏡圖（a）CPG電極（b）CPG/G-P（c）CPG/G-P/R（d）在CPG電極上的G-P/R/hSO

 Figure 2. XPS光譜（a）CPG（b）CPG/G-P（c）CPG/G-P/R（d）各種電極的拉曼圖譜

a -c部分的黑色點(diǎn)曲線是實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。


Figure 3. （a）EIS （b）CPG, G-P, G-P/R, 和 G-P/R/hSO四種電極在100 mVs^-1和100 mm 無(wú)氧的氯化鉀和5 mm鐵氰化鉀溶液中的CV曲線。

    相關(guān)研究成果于2019年由丹麥技術(shù)大學(xué)的Jingdong Zhang課題組發(fā)表在ACS CATALYSIS（2019, 9, 7, 6543-6554）原文：Three-Dimensional Sulfite Oxidase Bioanodes Based on Graphene Functionalized Carbon Paper for Sulfite/O₂ Biofuel Cells

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