這里，首次呈現(xiàn)了異相鐵催化的環(huán)丙烷化反應(yīng)。在碳質(zhì)材料存在下，熱解原位生成的鐵/菲咯啉配合物可獲得特定負(fù)載的納米級(jí)鐵顆粒，這將是一種用于碳烯轉(zhuǎn)移反應(yīng)的有效催化劑。使用烯烴作為底物，可以獲得環(huán)丙烷，產(chǎn)量很高以及適度的非對(duì)映選擇性。該研究所提出的方法具有可擴(kuò)展性，此外，在溫和條件下通過(guò)氧化活化方法可以有效恢復(fù)失活催化劑的活性。
Figure 1. （A）Fe/Phen@C-800的制備，（B）選擇已知催化應(yīng)用和（C）目前的工作：用Fe/Phen@C-800作為催化劑用于環(huán)丙烷化反應(yīng)。
Figure 2. 關(guān)于烯烴的底物范圍。反應(yīng)條件：0.50 mmol EDA，2.50 mmol烯烴，18.5 mg Fe/Phen@C-800（相當(dāng)于2 mol％的鐵）和3 mL DME，在60℃溫度下持續(xù)4小時(shí)。產(chǎn)率是基于起始的EDA，參考單獨(dú)的化合物（反式和順式非對(duì)映異構(gòu)體的總和）。 非對(duì)映異構(gòu)體反式/順式比率（dr）是基于分離的非對(duì)映異構(gòu)體。a：括號(hào)中主要異構(gòu)體的分離產(chǎn)率，用1H NMR測(cè)得dr。b：僅分離出主要異構(gòu)體。c：使用1.5 mmol烯烴。d反應(yīng)時(shí)間：8小時(shí)。
Figure 3. 循環(huán)和重新激活步驟。有關(guān)循環(huán)運(yùn)行和再激活實(shí)驗(yàn)細(xì)節(jié)查閱ESI。
Figure 4.（A-C）Fe/Phen@C-800, Fe/Phen@C-800_S和Fe/Phen@C-800_R的ADF-STEM圖和EELS元素圖。
該研究工作由米蘭大學(xué)Fabio Ragaini研究團(tuán)隊(duì)于2020年發(fā)表在Chem. Sci.期刊上。原文：Iron/N-doped graphene nano-structured catalysts for general cyclopropanation of olefins。
摘自《石墨烯雜志》公眾號(hào):
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