該研究中,通過(guò)靜電作用,苝酰亞胺超分子(PDI)和石墨烯量子點(diǎn)(GQDs)被成功組裝。GQDs/PDI-14%(0.018 min-1)用于可見(jiàn)光下光催化苯酚降解時(shí),其表觀速率常數(shù)是納米PDI的4.73倍。此外,GQDs/PDI-14% (1.6 mmol g−1 h−1)的產(chǎn)氫速率是純PDI的1.88倍。GQDs通過(guò)與PDI的π-π作用,有助于實(shí)現(xiàn)電子離域。而且,GQDs的量子限制效應(yīng)促進(jìn)了電子從GQDs轉(zhuǎn)移到PDI,這有助于PDI的導(dǎo)帶向更負(fù)的方向移動(dòng),進(jìn)一步增強(qiáng)了PDI的還原能力。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高效量子點(diǎn)改性超分子有機(jī)光催化劑許提供了一些有趣的思路。
Figure 1.(A)可見(jiàn)光下光催化苯酚降解時(shí)的表觀速率常數(shù),(B)GQDs/PDI-14%存在時(shí)苯酚的HPLC譜圖。
Figure 2. (A)在可見(jiàn)光照射下(687 mw/cm2),純PDI和GQDs/PDI-14%的時(shí)間相關(guān)的析氫產(chǎn)率,(B)析氫反應(yīng)的循環(huán)圈數(shù)。

Figure 3. (A) PDI單體在DMF溶液,納米PDI和GQDs/PDI懸浮液在水中(pH=2)的紫外-可見(jiàn)吸收光譜,(B)PDI和GQDs/PDI-14%的拉曼光譜。

Figure 4. (A)可見(jiàn)光下PDI和GQDs/PDI-14%的光電流,(B)EIS圖,(C)光催化劑的發(fā)射光譜(PL),(D)PDI和GQDs/PDI-14%的SPV光譜。

Figure 5. (A) GQDs/PDI-14%在可見(jiàn)光下降解苯酚的自由基捕獲實(shí)驗(yàn),(B) 檢測(cè)O2
.%−(C)PDI
.%−和(D)%OH
.自由基的EPR譜。

Figure 6. 光生載流子的分離過(guò)程及相關(guān)的光催化過(guò)程。
相關(guān)研究工作由清華大學(xué)朱永法課題組于2020年發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文:Photocatalytic activity enhancement of PDI supermolecular via π-π action and energy level adjusting with graphene quantum dots。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào):