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杭州電子科技大學Lang Pei課題組--TaON上原位生長島狀空心石墨烯具有空間分隔的活性位點,實現增強的可見光二氧化碳還原
       在這里,報道了逐步形成路線的方法,可控分布的TaON顆粒上原位生長島狀石墨烯(TaON@G),旨在形成一種優異的光催化劑用于可見光驅動的CO2還原。TaON@G光催化劑具有適宜的接觸界面,提供了適宜的界面能級,便于電荷的分離,此外,具有空心納米結構的島狀石墨烯還可促進CO2的吸附,以及空間分隔的活性位點利于CO2的活化和質子的釋放。最優的TaON@G在可見光驅動CO2轉換為CH4時,實現了1.61μmol g-1 h-1的產率,該性能是原始TaON的13倍,且優于大多數Ta基(氧)氮化物催化劑的性能。密度泛函理論計算進一步闡明了活性增強的原因,TaON與石墨烯強烈的相互作用,電荷從TaON轉移到石墨烯,從而誘導富電子石墨烯的形成,石墨烯費米能級顯著上移,導致反鍵軌道具有高填充率,這可以弱化CO2中的C=O鍵。該研究突出了合理設計分級光催化劑的重要性,以協同整合結構和功能優勢以最大化催化性能。
 
 
Figure 1. 分級TaON@G雜化物的構建原理示意圖。
 
 
Figure 2.(a)原始TaON,(b)TaON@Ni(OH)2-2和(c)TaON@Ni@ G-2雜化物的SEM圖像。(d,e)TaON@Ni@G-2雜化物的TEM和(f)HRTEM圖像。(g)TaON@Ni@G-2雜化體的SEM圖像和相應的EDX元素映射圖像。
 
 
Figure 3. (a-c)TaON@G-2的TEM圖像。(d,e)線掃強度分布圖。(f)石墨烯的SAED模式。(g)TaON和TaON@G-2雜化物的拉曼光譜。(h)TaON@G-2雜化物的C 1s XPS光譜。
 
 
Figure 4.(a)CH4產量隨可見光照射時間而變化,(b)各種基于TaON的光催化劑的CH4析出速率。(c)13CO2同位素實驗獲得13CH4的GC-MS結果。(d)循環曲線。(e)TaON和TaON@G-2光電電極的電流-電位曲線。(f)TaON和TaON@G-2的N 1s和Ta 4p XPS光譜。
  
        該研究工作由杭州電子科技大學Lang Pei課題組,于2020年發表在ACS Catalysis期刊上。原文:In Situ-Grown Island-Shaped Hollow Graphene on TaON with Spatially Separated Active Sites Achieving Enhanced Visible-Light CO2 Reduction。

轉自《石墨烯雜志》公眾號


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