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        飲用水中過量氟化物（F^-> 1.5 mg/L）的存在影響著全球超過 2.6 億人，并導(dǎo)致氟斑牙和氟骨癥以及其他健康問題。本研究調(diào)查了氧化石墨烯-二氧化鈰納米雜化物（GO-CeO₂）去除氟化物并闡明了其所涉及的機(jī)制。納米雜化物表現(xiàn)出超快速的除氟動力學(xué)，并且在1分鐘內(nèi)達(dá)到平衡（85%去除，10 mg F^-/L 的初始濃度），這是迄今為止報(bào)道的最快的除氟動力學(xué)之一。納米雜化物的氟化物去除遵循Langmuir等溫線，在pH為6.5時最大吸附容量為8.61mg/g，當(dāng) pH 值降低到4.0時，吸附容量增加到 16.07 mg/g。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果和表征數(shù)據(jù)，我們假設(shè)靜電相互作用和表面絡(luò)合都參與了除氟過程。CeO₂晶格中存在的 O^2-離子被 F^-離子取代以形成配位化合物（復(fù)合物）。Ce⁴⁺和Ce³⁺都存在于二氧化鈰納米粒子 (CeO₂NPs) 中，而Ce³⁺參與了氟化物絡(luò)合。在 GO-CeO₂去除氟化物的過程中，GO片充當(dāng)電子介體并有助于在 CeO₂ NPs-GO 界面將Ce⁴⁺還原為Ce³⁺，而額外的Ce³⁺增強(qiáng)了納米雜化物的除氟能力。
 

圖1. (a) GO-CeO₂（納米雜化物）在較低放大倍數(shù)下的TEM顯微照片。顯微照片顯示氧化石墨烯基體（灰色薄片）上存在二氧化鈰顆粒（黑點(diǎn)）；(b) 更高倍率的 TEM 顯微照片顯示沉積在GO片上的CeO₂NPs 的尺寸為10-20nm；(c) GO-CeO₂的HRTEM圖像顯示了與CeO₂(立方結(jié)構(gòu))的(111)面相關(guān)的微晶預(yù)估晶格間距為0.327 nm；(d) GO-CeO₂的SEM 顯微照片表明它具有薄片狀結(jié)構(gòu)。
 

圖2. (a) GO-CeO₂和對照組（CeO₂NPs和GO）的除氟率；吸附劑劑量 = 1 g/L； C₀= 10 mg F^-/L；(b) GO-CeO₂ 劑量對除氟的影響。1 g/L 的劑量產(chǎn)生 85% 的氟化物去除率 (C₀= 10 mg F^-/L)，能將大量氟化物濃度降低至 1.5 mg F^-/L（WHO 建議的飲用水限值），因此選擇了1 g/L作為最佳劑量；(c) 隨著時間的推移，GO-CeO₂的除氟率（C₀= 10 mg F^-/L）（插圖：初始5分鐘的數(shù)據(jù)放大）。除氟在1分鐘內(nèi)達(dá)到平衡，這是迄今為止報(bào)道的最快的除氟動力學(xué)之一；(d) GO-CeO₂在不同氟化物濃度下的氟化物吸附能力。發(fā)現(xiàn)最大氟化物吸附容量為8.6 mg/g。GO-CeO₂劑量為1 g/L及初始pH值為6.5。數(shù)據(jù)點(diǎn)以直線連接，僅供閱讀方便，不代表趨勢線，垂直誤差條代表±標(biāo)準(zhǔn)差。
 


 
圖4. GO-CeO₂在氟化物吸附前后的(a) Ce 3d 、(b) O 1s和(c) C 1s的XPS光譜；Ce 3d 中的紅線屬于Ce⁴⁺氧化態(tài)，藍(lán)線代表Ce³⁺。氟化物吸附后有兩個額外的峰（S1 和 S2），它們屬于Ce³⁺的伴峰。O 1s 和C 1s 中的垂直虛線是為了便于識別氟化物吸附后發(fā)生的化學(xué)轉(zhuǎn)換。
 

圖5. (a) 氟化物吸附后F 1s 光譜的高分辨率XPS圖譜；(b) 僅通過CeO₂NPs除氟；為了便于比較，還顯示了GO-CeO₂除氟的圖（插圖：初始 5 分鐘數(shù)據(jù)的放大圖）。數(shù)據(jù)點(diǎn)以直線連接，僅供閱讀方便，不代表趨勢線，垂直誤差條代表±標(biāo)準(zhǔn)差；(c) GO-CeO₂去除氟化物的擬議機(jī)理示意圖(i) 帶負(fù)電的氟離子向帶正電的GO-CeO₂移動并通過靜電吸引被吸附；(ii) 具有Ce³⁺和Ce⁴⁺以及表面氧空位的二氧化鈰晶格，兩個二氧化鈰原子與一個氧原子配位。氟化物通過離子交換過程取代表面的O^2-；(iii) GO片的移動空穴被二氧化鈰晶格中的氧空位捕獲，這促進(jìn)了GO片中的移動電子傳輸。在CeO₂NP-GO界面的移動電子可以轉(zhuǎn)移到CeO₂并將Ce⁴⁺還原為Ce³⁺。
 
       相關(guān)研究成果由北達(dá)科他州立大學(xué)土木與環(huán)境工程系納米環(huán)境研究組Umma S. Rashid等人于2021年發(fā)表在Science of the Total Environment (https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2021.148547)上。原文：GO-CeO? nanohybrid for ultra-rapid fluoride removal from drinking water。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號