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布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Sooyeon Hwang--全固態(tài)電池富鋰層狀陰極原位脫鋰過(guò)程中的孔隙發(fā)展

結(jié)構(gòu)演變對(duì)于確定高壓鋰、富錳層狀陰極的性能至關(guān)重要。此外，電極和電解質(zhì)之間的界面在控制全固態(tài)電池中的離子轉(zhuǎn)移方面起著關(guān)鍵作用。在這里，我們?cè)诰哂?LiPON 固態(tài)電解質(zhì)的 Li_1.2Ni_0.2Mn_0.6O₂ 陰極中揭示了兩種不同類型的多孔結(jié)構(gòu)。在原始狀態(tài)下，在陰極/電解質(zhì)界面附近發(fā)現(xiàn)了納米孔，其中還發(fā)現(xiàn)了陽(yáng)離子混合、相變、氧損失和 Mn 還原。原位Li⁺萃取誘導(dǎo)納米空隙的演化，最初在界面附近形成，然后傳播到本體中。盡管納米空隙的發(fā)展，層狀結(jié)構(gòu)是保守的，這表明納米孔和納米空隙的性質(zhì)是不同的，它們的影響會(huì)是不同的。這項(xiàng)工作展示了固有的界面層，以及在高容量層狀正極內(nèi)形成納米空隙的動(dòng)態(tài)場(chǎng)景，這有助于了解正極的性能衰減，并為全固態(tài)電池設(shè)計(jì)提供洞察力。

圖 1. (a) 用于原位實(shí)驗(yàn)的全固態(tài) LB 樣品的低放大倍率 HAADF-STEM 圖像和插入?yún)^(qū)域的相應(yīng) EELS 元素映射。 (b) LiPON 固體電解質(zhì)與 LNMO 正極界面的 BF-TEM 圖像。插入是 LNMO 粒子的 SAED 模式。 (c-e) LNMO 陰極沿 [010]、[110] 和 [100] 區(qū)軸的具有小疇的原子尺度 HAADF-STEM 圖像。

圖 2. (a) HAADF-STEM 圖像和沿綠色箭頭的相應(yīng) EELS 線掃描光譜。 S 表示 LNMO 顆粒的表面層。 (b) (a) 中表面和體區(qū)的 EELS O K 邊緣和 Mn L 邊緣。 (c) LNMO 陰極表面區(qū)域沿 [010] 區(qū)軸的原子尺度 HAADF-STEM 圖像。白色箭頭表示具有納米孔的區(qū)域。

圖 3. (a,b) 低倍率 TEM 圖像和原位實(shí)驗(yàn)裝置示意圖。 (c) 在陰極/電解質(zhì)界面附近觀察到的粒子的 HAADF-STEM 圖像。（d）從表面附近區(qū)域獲得的 LNMO 顆粒的延時(shí) HRTEM 圖像（在（c）中用白色箭頭標(biāo)記），顯示脫鋰誘導(dǎo)的納米空隙形成。黃色虛線表示納米空隙。

圖 4. (a,b) 圖 3 中觀察到的 LNMO 顆粒在脫鋰后的 HAADF-STEM 圖像。 (c) 相應(yīng)的 EELS 元素和由綠色矩形標(biāo)記的空隙區(qū)域的 2D 相對(duì)厚度映射。 (d) 脫鋰前后其他 LNMO 顆粒的 HAADF-STEM 圖像。（e）（b）中納米空隙區(qū)域的原子尺度HAADF-STEM圖像。黃色虛線表示納米空隙。

圖 5. (a,b) 圖像漂移校正后原位脫鋰過(guò)程中圖 3 中 LNMO 顆粒放大區(qū)域的延時(shí) HRTEM 圖像和相應(yīng)的濾波圖像。白色箭頭和紅線表示堆垛層錯(cuò)的一小部分。黃色符號(hào)表示位錯(cuò)。

相關(guān)研究成果由布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Sooyeon Hwang等人2022年發(fā)表在Nano Letters (https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c01401)上。原文：Porosity Development at Li-Rich Layered Cathodes in All-Solid-State Battery during In Situ Delithiation。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)



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