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       設計具有良好形狀和高活性晶面的氧催化劑對提高鋰氧電池的催化性能具有重要意義，但也存在一定的挑戰性。在這里，我們報道了一種在石墨烯(Mn₃O₄NS/G)上具有主(101)晶面的超薄 Mn₃O₄納米片(NS)作為高性能超高容量和長期穩定性 Li-O₂電池的有效和持久的氧催化劑的面工程。值得注意的是，具有(101)面和富氧空位的 Mn₃O₄NS/G 提供比石墨烯(1.15 V)上的 Mn₃O₄納米顆粒更低的0.86 V 的電荷過電位。此外，Mn₃O₄NS/G 陰極具有超過1300小時的長期穩定性和超高比容量達到35,583 mAhg^-1,200 mA g^-1，優于報道的鋰氧電池用大多數錳基氧化物。實驗和理論結果均表明，Mn₃O₄(101)對 Li₂O₂的吸附能低于 Mn₃O₄(211) ，表明在充電過程中 Li₂O₂更容易分解。這項工作將打開許多機會，以工程錳為基礎的材料與界定晶面的高性能鋰氧電池。
  
圖1. 二維 Mn₃O₄NS/G 的合成與角色塑造(a) Mn₃O₄NS/G 的制備過程(b) Mn₃O₄NS/G 的 SEM 圖像(c) TEM 和(d) Mn₃O₄NS/G的 HRTEM 圖像(d)的插圖是相應的 FFT (左)和模型結構(右)。(e) Mn₃O₄NP/G 的 SEM 圖像(f) TEM 和(g) Mn₃O₄NP/G 的 HRTEM 圖像; (g)的插入是相應的 FFT (左)和模型結構(右)。
  
圖2. Mn₃O₄NS/G 的2D Mn₃O₄NS/G 的結構分析(a) XRD 圖譜，(b)拉曼光譜，(c) FTIR 光譜，(d) EPR 光譜，(e) O₂-TPD 圖譜和(f) Mn₃O₄NS/G 和 Mn₃O₄NP/G 的 Mn2p_3/2XPS 光譜。
  
圖3. 鋰離子電池正極 Mn₃O₄NS/G、 Mn₃O₄NP/G 和 Mn₃O₄NS 的電化學性能。(a) Mn₃O₄NS/G 基鋰氧電池示意圖。(b) Mn₃O₄NS/G 催化劑在0.1 mV s^-1的 CV 曲線，分別在 Ar 和 O₂氣氛中測試。(c)在200mA g^-1下獲得的 Mn₃O₄NS/G，Mn₃O₄NP/G 和 Mn₃O₄NS 陰極的初始 GCD 圖譜，其有限容量為1000mAh g^-1。(d) Mn₃O₄NS/G 陰極在200mAg^-1不同循環下鋰氧電池的放電和充電電位分布。(e)相應放電(黃線)和電荷(藍線)的截止電壓。(f) Mn₃O₄NS/G，Mn₃O₄NP/G 和 Mn₃O₄NS 基 Li-O₂電池在2-4.5 V 電壓范圍內200mA g^-1的初始 GCD 剖面(g) Mn₃O₄NS/G 陰極與最近報道的用于 Li-O₂電池的 Mn/碳基陰極的循環時間和比放電容量的比較。
  
圖4.鋰離子電池中Mn₃O₄NS/G陰極動力學的非原位表征。(a)在原始狀態、完全放電狀態和完全再充電狀態的不同階段，作為空氣陰極的Mn₃O₄NS/G的XRD圖案，以及(b d)相應的SEM圖像。(e)不同濃度的0.5mM Ce(SO₄)²⁺0.5m H₂SO₄試劑的紫外-可見光譜；(e)的插圖是在319 nm波長下吸光度對濃度的相應曲線。(f)浸泡在試劑中的原始、首次放電、首次再充電和完全放電狀態的0.5 mM試劑和Mn₃O₄NS/G電極的紫外-可見光譜，以及(G)相應的光學圖像。
  
圖5. Mn₃O₄/G基Li-O₂電池反應機理的理論計算。(a)提出了Mn₃O₄NS/G催化陰極上Li₂O₂形成的機理。(b)優化了吸附在Mn3O4的(101)、(211)、(220)和隨機面上的Li₂O₂的結構和吸附能(E_ads)。
 
       相關科研成果由中國科學院大連化學物理研究所Zhong-Shuai Wu等人于2022年發表在ACS Catalysis（https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02544）上。原文：Two-Dimensional Mn3O4 Nanosheets with Dominant (101) Crystal Planes on Graphene as Efficient Oxygen Catalysts for Ultrahigh Capacity and Long-Life Li–O2 Batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號