從氧化石墨烯前體生產(chǎn)高度穩(wěn)定、無缺陷和導(dǎo)電的3D石墨烯結(jié)構(gòu)具有挑戰(zhàn)性。這是因?yàn)檠趸┦且环N亞穩(wěn)態(tài)材料，其結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)因老化而演變。老化改變了附著在氧化石墨烯上的氧官能團(tuán)的相對(duì)組成，并對(duì)還原氧化石墨烯的制造和性能產(chǎn)生負(fù)面影響。在這里，我們報(bào)道了一種使用氧等離子體處理逆轉(zhuǎn)氧化石墨烯前體老化的通用策略。這種處理降低了氧化石墨烯薄片的尺寸，并恢復(fù)了負(fù)ζ電位和水中懸浮液的穩(wěn)定性，從而能夠使用水熱合成制備緊湊且機(jī)械穩(wěn)定的石墨烯氣凝膠。此外，我們采用高溫退火來去除還原氧化石墨烯中的含氧官能團(tuán)并修復(fù)晶格缺陷。該方法允許獲得具有390S/m的電導(dǎo)率和低缺陷密度的高導(dǎo)電石墨烯氣凝膠。使用X射線光電子和拉曼光譜對(duì)羧基、羥基、環(huán)氧化物和酮氧物種的作用進(jìn)行了徹底的研究。我們的研究為氧化石墨烯從室溫到2700°C的老化和熱還原過程中發(fā)生的化學(xué)轉(zhuǎn)變提供了獨(dú)特的見解。
圖1.以GO、aGO和pGO為起始材料，通過水熱合成獲得的石墨烯水凝膠的制造工藝示意圖和實(shí)際照片。
圖2:（a） GO、aGO和pGO的拉曼光譜、（b）FTIR和XPS（c）C1s和（d）O1s光譜（GO：新的氧化石墨烯；aGO：老化的氧化石墨；pGO：等離子體處理的老化氧化石墨烯）。
圖3.GO、aGO和pGO懸浮液在水中的性質(zhì)。（a） 7天后GO、aGO和pGO水溶液的照片。（b） 混合后aGO溶液的尺寸分布。（c）新鮮懸浮液和（d）7天齡懸浮液的Zeta電位。
圖4.（a） 石墨烯氣凝膠的SEM和光學(xué)圖像，以及（b）高溫退火引起的化學(xué)變化示意圖，高溫退火導(dǎo)致氧官能團(tuán)和結(jié)構(gòu)缺陷的去除以及共價(jià)交聯(lián)。（c） 石墨烯氣凝膠的電導(dǎo)率作為退火溫度的函數(shù)，使用四探針方法。（d） 不同溫度退火GA的拉曼光譜。（e） I
D/I
G比和作為退火溫度的函數(shù)的晶粒尺寸分析。（f） 缺陷密度和G峰的FWHM作為退火溫度的函數(shù)。
圖5. 還原氧化石墨烯氣凝膠的XPS分析作為退火溫度的函數(shù)。（a） 不同溫度退火GA的C1s和（b）O1s光譜。退火GA樣品中（c）sp
2和sp
3碳和（d）不同氧物種的濃度。sp
3碳包括結(jié)構(gòu)基團(tuán)和官能團(tuán)。
相關(guān)研究成果由捷克科學(xué)院物理研究所Ji?í ?ervenka等人2023年發(fā)表在The Journal of Physical Chemistry C (https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.3c01534)上。原文：Universal Strategy for Reversing Aging and Defects in Graphene Oxide for Highly Conductive Graphene Aerogels。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
