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       用于質(zhì)子交換膜燃料電池的Pt基電催化劑的高昂成本和非貴金屬電催化劑的較差耐久性限制了其實(shí)際應(yīng)用。在這里，通過氣相沉積策略成功地制備了與PtFe合金電子耦合的FeN4活性位點(diǎn)（PtFe-FeNC）作為超低Pt負(fù)載量（0.64wt%）的混合電催化劑。FeNC基體上的FeN₄位點(diǎn)能夠有效地錨定PtFe合金，從而在長壽命循環(huán)過程中抑制其聚集。這些PtFe合金反過來可以有效地抑制FeN4位點(diǎn)從FeNC基體中浸出。因此，PtFe-FeNC在0.9 V下對氧還原反應(yīng)的Pt質(zhì)量活性提高了2.33 A mgPt^–1，比商業(yè)Pt/C（0.18 A mgPt^-1）高12.9倍。它表現(xiàn)出極大的穩(wěn)定性，在70000次循環(huán)后，Pt的質(zhì)量活性僅下降9.4%。重要的是，陰極中具有超低Pt負(fù)載量（0.012 mgPt cm^–2）的燃料電池在不含0.9 ViR的情況下顯示出1.75 a mgPt^–1的高Pt質(zhì)量活性，這明顯優(yōu)于商業(yè)MEA（0.25 a mgPt^-1）。有趣的是，PtFe-FeNC催化劑具有增強(qiáng)的耐久性，與FeNC降低51.7%相比，峰值功率密度降低12.5%。

 
圖1. PtFe-FeNC催化劑的結(jié)構(gòu)表征。（a和b）PtFe-FeNC催化劑的TEM圖像（a）和HAADF-STEM圖像（b）。（c） 單個(gè)小納米顆粒的AC-HAADF-STEM圖像。（d和e）PtFe-FeNC、FeNC、Pt-NC、Fe箔、FePc、Fe₂O₃、Fe₃O₄和Pt箔的X射線吸收近邊緣結(jié)構(gòu)光譜的比較：Pt L₃邊緣（d）和Fe-K邊緣（e）。

 
圖2. PtFe-FeNC催化劑在RDE中的電催化活性和穩(wěn)定性評價(jià)。（a） （底部）在O₂飽和的0.1 M HClO₄中，以10 mV s^–1和900 rpm的速率記錄的ORR極化曲線。（頂部）H₂O₂產(chǎn)量。（b） FeNC、Pt-NC、PtFe-FeNC和JM20%Pt/c在0.9V（相對于RHE）下的Tafel曲線和（c）MA。（d–f）FeNC（d）、Pt/C（e）和PtFe-FeNC（f）30k后的ORR極化曲線。（g–i）FeNC（g）在0.8 V（vs RHE）時(shí)的對應(yīng)jk和Pt-NC（h）和PtFe-FeNC（i）在0.9 V（vs RHE）下的對應(yīng)MA。

 
圖3. PtFe-FeNC催化劑的組成表征。（a） FeNC、Pt NC、PtFe FeNC的XPS Pt 4f精細(xì)光譜、（b）XPS Fe 2p精細(xì)光譜和（c）XPS N 1s精細(xì)光譜，以及 .（d和e）FeNC、Pt-NC、PtFe-FeNC的傅立葉變換擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（FT-EXAFS）光譜的比較，ptfe-fenc@70k，F(xiàn)e箔、FePc和Pt箔：Pt L₃邊緣（d）和Fe K邊緣（e）。（f） R空間中相應(yīng)的Fe K邊EXAFS擬合分析。（g） 在23 K下測得的FeNC和PtFe-FeNC的⁵⁷Fe穆斯堡爾譜。（h） PtFe-FeNC的HS-LEIS光譜。（i） Pt/C強(qiáng)度比隨濺射時(shí)間的變化。

 
圖4. ASTs后PtFe-FeNC的結(jié)構(gòu)特征。（a） 不同循環(huán)下的歸一化CO汽提曲線。（b） 峰值1和峰值2在不同周期的對應(yīng)峰值電流。（c） AC-HAADF-STEM圖像PtFe-FeNC@70k具有沿著[111]區(qū)軸的模擬STEM圖像和原子模型（白色和黃色球體分別表示Pt和Fe）。（d） AST后FeNC和PtFe-FeNC的歸一化Fe含量。（e） FeNC和PtFe-FeNC每循環(huán)的FeN₄損失率。

 
圖5. PEMFC活性和耐久性評估。（a） 在絕對1bar O₂壓力下記錄的H₂-O₂燃料電池i–V極化（實(shí)心符號和線）和粉末密度（空心符號和線。（b） 源自燃料電池測量的陰極MA圖。綠色星號表示美國能源部2020年的目標(biāo)。（c） H₂空氣燃料電池在1bar空氣壓力下的性能。（d–f）30000次電壓循環(huán)后的H₂空氣燃料電池i–V極化和功率密度。（g） Pmax損失和（h）30000次電壓循環(huán)后0.8 A cm^–2的電壓損失。（i） H₂-1%O₂/N₂燃料電池i–V極化在1%O₂/N₂壓力的絕對1bar下。
 
     相關(guān)研究成果由重慶大學(xué)Binwei Zhang、廈門大學(xué)Yan-Xia Jiang和Shi-Gang Sun等人2023年發(fā)表在ACS Nano (翻譯：https://doi.org/10.1021/acsnano.3c08570)上。原文：FeN4 Active Sites Electronically Coupled with PtFe Alloys for Ultralow Pt Loading Hybrid Electrocatalysts in Proton Exchange Membrane Fuel Cells

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號